This question is of interest to me because of my own difficulty with remembering on'yomi, as there are fewer possible on'yomi than kun'yomi. So there must be a finite number of valid on'yomi pronunciations, right? The question is, what is this number?
This sounds more mathsy than Japanese, but I'm aware that there are phonotactic constraints which JSE users would be more qualified to discuss, than MSE users.
Answer
The on'yomi are of course morphemes borrowed from Middle Chinese, so in a sense the sounds of Japanese on'yomi are the sounds of Middle Chinese filtered through Japanese loanword phonology. Of course, the phonetics and phonotactics of Japanese changed over time, so describing the exact process by which we ended up with the sounds we have today is kind of complicated! I won't attempt that here. Instead, I'll focus on the set of on'yomi I believe are in modern use.
The Middle Chinese readings that on'yomi represent were (almost?) exclusively monosyllablic. As a result, each on'yomi looks something like a syllable:
Onset. Thirteen possible consonants can begin a "syllable". Most consonants can be followed by /y/ except the glides /w/ and /y/ (and also /d/ due to sound change):
0: ∅
1: k g s z t d n h b m y r w
2: ky gy sy zy ty ny hy by my ryNucleus. All five Japanese vowels are possible, along with six vowel+vowel combinations:
1: a i u e o
2: ai ii uu ui ei ooCoda. By itself, only /n/ is possible. But /k/ and /t/ also appear when followed by the epenthetic vowels /i/ or /u/:
0: ∅
1: n
2: ki ku ti tu
These last four can't truly be considered syllable codas in Japanese, of course. Words like 悪 /aku/ can't be considered monosyllabic in Japanese. But in describing the possible on'yomi it helps to start from the syllable model because of the relationship to Chinese, so that's what I'm doing here.
Sometimes these sounds have undergone further changes in the Japanese language, and this can produce combinations that aren't possible based on the list above. For example, じか was derived from 直(じき). It's not clear whether this sort of example should be listed as a separate on'yomi or not; 新漢語林 doesn't list it as one, so I've chosen to leave it out of the list. (See Zhen Lin's comment below for some more exceptional examples that don't fit into my list, and flow's answer for further discussion.)
The above gives us 24 possible onsets, 11 possible nuclei, and 6 possible "codas". If we multiply these together, we find a total of 1584 possible combinations, but I count only 335 in modern use:
ア アイ アク アツ アン イ イキ イク イチ イツ イン ウ ウツ ウン エ エイ エキ エツ エン オ オウ オク オツ オン カ カイ カク カチ カツ カン ガ ガイ ガク ガチ ガツ ガン キ キク キチ キツ キャ キャク キュウ キョ キョウ キョク キン ギ ギャ ギャク ギュウ ギョ ギョウ ギョク ギン ク クウ クツ クン グ グウ グン ケ ケイ ケチ ケツ ケン ゲ ゲイ ゲキ ゲツ ゲン コ コウ コク コチ コツ コン ゴ ゴウ ゴク ゴン サ サイ サク サツ サン ザ ザイ ザツ ザン シ シイ シキ シチ シツ シャ シャク シュ シュウ シュク シュツ シュン ショ ショウ ショク シン ジ ジキ ジク ジツ ジャ ジャク ジュ ジュウ ジュク ジュツ ジュン ジョ ジョウ ジョク ジン ス スイ スウ スン ズ ズイ セ セイ セキ セク セチ セツ セン ゼ ゼイ ゼツ ゼン ソ ソウ ソク ソチ ソツ ソン ゾウ ゾク タ タイ タク タチ タツ タン ダ ダイ ダク ダツ ダン チ チキ チク チツ チャク チャン チュ チュウ チュツ チュン チョ チョウ チョク チン ツ ツイ ツウ ツク テ テイ テキ テツ テン デ デイ デキ デツ デン ト トウ トク トツ トン ド ドウ ドク ドン ナ ナイ ナツ ナン ニ ニク ニチ ニャ ニャク ニュ ニュウ ニョ ニョウ ニン ヌ ネイ ネツ ネン ノ ノウ ノン ハ ハイ ハク ハチ ハツ ハン バ バイ バク バチ バツ バン ヒ ヒキ ヒチ ヒツ ヒャク ヒュウ ヒョウ ヒョク ヒン ビ ビャク ビュウ ビョウ ビン フ フウ フキ フク フツ フン ブ ブツ ブン ヘイ ヘキ ヘツ ヘン ベ ベイ ベキ ベツ ベン ホ ホウ ホク ホツ ホン ボ ボウ ボク ボチ ボツ ボン マ マイ マク マチ マツ マン ミ ミツ ミャク ミュウ ミョウ ミン ム メ メイ メツ メン モ モウ モク モチ モツ モン ヤ ヤク ユ ユイ ユウ ヨ ヨウ ヨク ラ ライ ラク ラチ ラツ ラン リ リキ リク リツ リャク リュ リュウ リュク リョ リョウ リョク リン ル ルイ レイ レキ レツ レン ロ ロウ ロク ロン ワ ワイ ワク ワツ ワン
Note that the second half of what I've written as /oo/ is spelled with ウ in kana, so for example /koo/ is コウ, and so on.
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